取10ml,0· 04mol的硝酸猛溶液,17. 32g,0· 04mol硝酸镧共同溶于50ml水中 (其中,La和Mn离子的总的浓度为I. 3mol/L),超声分散30min,取含Cea5Zra5O2涂层的堇 青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机吹干残液,60°C烘干20h,500°C煅烧6h,得到 负载量为4%的LaMnO3堇青石基催化剂。
[0084] 实施例2 :
[0085] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理:将堇青石蜂窝陶瓷整体放入鼓风干燥箱中加热 60°C,干燥 8h。
[0086] (2)取8. 68g,0· 02mol硝酸铈,6. 55g,0· 02mol正丙醇锆,分别超声溶于90ml异丙 醇溶液中,然后将含锆的溶液于25°C在搅拌情况下滴加到含铈的溶液中(其中,铈离子和 锆离子的总的浓度为〇. 22mol/L),滴加搅拌过程持续lOmin,继续搅拌IOmin混合均匀后滴 加5ml,lmol/L的硝酸至pH为5~6,再搅拌IOmin陈化,取热预处理的堇青石蜂窝陶瓷浸 渍到上述溶液中,浸渍l〇min,然后取出吹风机吹干残液,80°C烘干24h,500°C煅烧6h,得到 负载量为2. 3%的Cea5Zra5O2涂层的堇青石。
[0087] (3)取10ml,0· 04mol的硝酸猛溶液,17. 32g,0· 04mol硝酸镧共同溶于50ml水中 (其中,La和Mn离子的总的浓度为I. 3mol/L),超声分散30min,取含Cea5Zra5O2涂层的堇 青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机吹干残液,60°C烘干20h,500°C煅烧6h,得到 负载量为4%的LaMnO3堇青石基催化剂。
[0088] 实施例3 :
[0089] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理:将堇青石蜂窝陶瓷整体放入鼓风干燥箱中加热 70°C,干燥 lh。
[0090] (2)取17. 36g,0· 04mol硝酸铈,13. lg,0· 04mol正丙醇锆,分别超声溶于90ml正 丙醇和异丙醇混合溶液中(体积比1:1),然后将含锆的溶液于55°c在搅拌情况下滴加到含 铈的溶液中(其中,铈离子和锆离子的总的浓度为0. 4mol/L),滴加搅拌过程持续15min, 继续搅拌IOmin混合均勾后滴加5ml,lmol/L的硝酸至pH为5~6,再搅拌30min陈化, 取0. 05g 10~IOOnm粒径的导电炭黑均匀分散在上述凝胶液中,搅拌陈化20min,取热预 处理的堇青石蜂窝陶瓷浸渍到上述溶液中,浸渍5min,然后取出吹风机吹干残液,80°C烘 干10h,700°C煅烧3h,得到负载量为4. 6%的Cea5Zra5O2涂层的堇青石,其中导电炭黑占 (^0.办。.502涂层重量的0.5%。
[0091] (3)取20ml,0· 08mol的硝酸猛溶液,34. 64g,0· 08mol硝酸镧共同溶于40ml水中 (其中,La和Mn离子的总的浓度为2. 6mol/L),超声分散30min,取含Cea5Zra5O2涂层的堇 青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机吹干残液,70°C烘干20h,重复浸渍一次,700°C 煅烧6h,得到负载量为8%的LaMnO3堇青石基催化剂。
[0092] 实施例4 :
[0093] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理与实施例1中相同。
[0094] (2)取 6. 94g,0. 016mol 硝酸铈,I. 31g,0. 004mol 正丙醇锆,分别超声溶于 90ml 正丙醇溶液中,然后将含锆的溶液于60°C在搅拌情况下滴加到含铈的溶液中(其中,铈离 子和锆离子的总的浓度为〇. lmol/L),滴加过程持续30min,继续搅拌40min混合均匀后滴 加5ml,lmol/L的硝酸至pH为5~6,再搅拌40min陈化,取0· 125g 10~IOOnm粒径的导 电炭黑均匀分散在上述凝胶液中,搅拌陈化50min,取热预处理的堇青石蜂窝陶瓷浸渍到 上述溶液中,取出,吹风机吹干残液,80°C烘干10h,600°C煅烧3h,得到负载量为1. 1%的 CeasZra2O2涂层的堇青石,其中导电炭黑占 Ce asZrQ.202涂层重量的5. 0%。
[0095] (3)取 2. 5ml,0· Olmol 的硝酸锰溶液,3. 465g,0· 008mol 硝酸镧和 0· 423g, 0. 002mol硝酸锶共同溶于50ml水中(其中,金属离子的总的浓度为0. 38mol/L),超声分 散30min,取含CeasZra2O2涂层的堇青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机吹干残液, 80 °C烘干8h,700 °C煅烧3h,得到负载量为1 %的Laa sSr。. 2Μη03堇青石基催化剂。
[0096] 实施例5 :
[0097] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理与实施例1中相同。
[0098] (2)取 27. 76g,0. 064mol 硝酸铈,5. 24g,0. 016mol 异丙醇锆,分别超声溶于 90ml 异丙醇溶液中,然后将含锆的溶液在搅拌情况下于80°C滴加到含铈的溶液中(其中,铈离 子和锆离子的总的浓度为〇. 4mol/L),滴加过程持续30min,继续搅拌30min混合均匀后滴 加5ml,lmol/L的硝酸至pH为5~6,再搅拌25min陈化,取热预处理的堇青石蜂窝陶瓷浸 渍到上述溶液中,然后取出吹风机吹干残液,60°C烘干10h,重复浸渍一次,700°C煅烧6h, 得到负载量为4. 6%的CeasZra2O2涂层的堇青石。
[0099] (3)取 16ml,0. 064mol 的硝酸锰溶液,4. 656g,0. 016mol 硝酸钴和 34. 64g,0. 08mol 硝酸镧共同溶于20ml水和30ml乙醇的混合液中(其中,金属离子的总的浓度为2. 6mol/ L),超声分散30min,取含CeasZra2O2涂层的堇青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机 吹干残液,70 °C烘干24h,600 °C煅烧6h,得到负载量为8 %的LaMna sC〇Q. 203堇青石基催化剂。
[0100] 实施例6 :
[0101] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理与实施例1中相同,其中加热60°c,维持8h。
[0102] (2)取17. 36g,0. 04mol硝酸铈,13. lg,0. 04mol异丙醇锆,分别超声溶于90ml正 丙醇溶液中,然后将含锆的溶液在搅拌情况下滴加到含铈的溶液中(其中,铈离子和锆离 子的总的浓度为0. 4mol/L),滴加过程持续35min,继续搅拌IOmin混合均匀后滴加5ml, lmol/L的硝酸至pH为5~6,再搅拌IOmin陈化,取热预处理的堇青石蜂窝陶瓷浸渍到上 述溶液中,然后取出吹风机吹干残液,80°C烘干4h,700°C煅烧5h,得到负载量为4. 6 %的 Cea 5Zr。. 502涂层的堇青石。
[0103] (3)取 16ml,0. 064mol 的硝酸锰溶液,4. 656g,0. 016mol 硝酸钴,27. 712g, 0. 064mol硝酸镧和3. 384g,0. 016mol硝酸锶共同溶于100mL水中(其中,金属离子的 总的浓度为1. 38moI/L),超声分散30min,取含Cea 5Zr。. 502涂层的堇青石浸渍到上述溶 液中,然后取出,用吹风机吹干残液,70 °C烘干20h,700 °C煅烧6h,得到负载量为8 %的 Laa sSr。. 2Mn。. sCoa 203堇青石基催化剂。
[0104] 实施例7 :
[0105] (1)堇青石基蜂窝陶瓷的热处理与实施例1中相同,其中加热80°C,维持8h。
[0106] (2)取8. 68g,0. 02mol硝酸铈溶于180ml异丙醇溶液中(其中,金属离子总的浓 度为0· I lmol/L),滴加过程持续35min,继续搅拌IOmin混合均匀后滴加5ml,lmol/L的硝 酸至pH为5~6,再搅拌IOmin陈化,取热预处理的堇青石蜂窝陶瓷浸渍到上述溶液中,然 后取出吹风机吹干残液,80°C烘干10h,600°C煅烧6h,得到负载量为1 %的CeO2涂层的堇青 石。
[0107] (3)取10ml,0. 04mol的硝酸锰溶液,17. 32g,0. 04mol硝酸镧共同溶于50ml水和 乙醇的混合液中(其中,水和乙醇的体积比为1:1,金属离子的总的浓度为I. 3mol/L),超声 分散30min,取含CeO2涂层的堇青石浸渍到上述溶液中,然后取出,用吹风机吹干残液,70°C 烘干10h,500°C煅烧6h,得到负载量为4%的LaMnO3堇青石基催化剂。
[0108] 实施例8 :
[0109] 除步骤(2)中配置的过渡涂层的凝胶浆液中铈离子和锆离子摩尔比为0. 1:0. 9, 铈离子和锆离子的总的浓度为0· 5mol/L,用0· 5mol/L的硝酸至pH为3~4 ;步骤(3)中 活性组分溶液中总的金属离子的浓度为3mol/L,水和丙醇的体积比为0. 2:1外,其他步骤 均与实施例1中相同,制备得到的催化剂中CeaiZra9O2的负载量为5%,LaMn0 3的负载量为 8%〇
[0110] 实施例9:
[0111] 除步骤⑵中用I. 5mol/L的硝酸至pH为4~5 ;步骤(3)中活性组分溶液中总 的金属离子的浓度为〇. 3mol/L,水和醇类溶剂(乙醇和丙醇的混合物)的体积比为5:1外, 其他步骤均与实施例1中相同,制备得到的催化剂中Cea5Zra5O2的负载量为2. 3%,LaMnO3的负载量为1%。
[0112] 对比例1 :
[0113] 以CN 101439290A中的实施例1作为对比例1。
[0114] 对比例2 :
[0115] 只采用凝胶液浸渍的方式在堇青石基蜂窝陶瓷上包覆过渡涂层,而不包覆活性组 分层,其他步骤均与实施例1中相同。
[0116] 对比例3 :
[0117] 只在堇青石基蜂窝陶瓷上包覆活性组分层,而不