发光材料的利记博彩app
【专利说明】发光材料
[0001] 本发明设及館渗杂的发光材料，其制备方法，W及运些化合物作为转换发光材料 的用途。本发明此外设及包含根据本发明发光材料的发光装置。
[0002] 100多年来，发展出了无机发光材料，W在光谱方面调适发射显示屏、X射线放大器 和福射源或光源，使得它们尽可能最优地满足不同的应用领域的要求，并且同时尽可能少 地消耗能源。在此，激发的方式，也就是主福射源和所需的发射光谱的性质，对选择主晶格 和激活剂有至重要的作用。
[0003] 特别对于一般照明的巧光光源（即低压放电灯和发光二极管)而言，正在不断地开 发新型的发光材料W进一步增加能量效率、色彩重现性及稳定性。特别采用运些发光材料 作为转换发光材料LED(简称PC-L抓）的转换巧光体。为了通过加色混合物获得白色发射无 机LED,如果初级能量光源是发射蓝色的半导体，那么需要发射黄色或绿色和红色的发光材 料。相比之下，如果使用了发射紫色或近-UV的半导体，那么发光巧幕必需包含RGB发光材料 混合物或蓝/青色和黄/澄色发射发光材料的二色混合物。虽然第一变体得到较大的色彩重 现性，在第二变体中获得了更高的流明当量，只要在所有情况下均使用宽带发射器。二色发 光材料混合物的进一步的优点是较低的光谱相互作用和相关的较高的"封装增益"。运也是 为什么基于蓝色发射半导体和YAG = Ce发光材料的二色白色L邸作为发光巧屏就流明当量和 相关的流明效率而言具有特别良好的性能并且较为广泛的原因。二色(蓝色/黄色)L邸的最 大缺点是它们的高色溫(MOOOK)和在红色光谱区域中的低色彩重现性。基于蓝色的半导体 和发射绿色和红色的发光材料的S色L邸在此具有明显的优势。出于此目的，继续研究改进 的发射红色和绿色的发光材料。
[0004] 同时，已知许多转换发光材料体系，例如碱±金属正娃酸盐、硫代嫁酸盐，石恼石、 氮化物、氮氧化物和e-SiAlON，其各自渗杂有Ce 3+或化2+。
[0005] 本发明的目的在于提供新型、特别是发射绿色至黄色的发光材料，特别是在一个 或多个性质(例如关于可合成性、发色性、量子效率或热稳定性）中具有改进的那些。
[0006] 令人惊奇地，已经发现一类新型館渗杂的发光材料实现了该目的并且非常适用于 巧光转换的LED,特别是用作绿色至黄色发光材料，运取决于所使用的金属。运些材料不仅 适用于UV福射的高效转换，并且适用于蓝色/紫色光的高效转换，并且因此显著适用于巧光 转换的LED。因此本发明设及运样的化合物和其制备W及其在巧光转换L邸中的用途。
[0007] T.KurusMma等（J.Electrochem. Soc.2010，157(3) J64-J68)公开了在使用氯化 锭作为助烙剂的固态合成中获得的锁锭侣娃氧氮化物。未公开该化合物作为巧光转换LED 中的发光材料的用途。
[000引本发明设及下式（1)的化合物：
[0009] (EA)i-yMSi4-xAlxN7-x〇x:y 化2+ 式q)
[0010] 其中所使用的符号和下标适用
[00川 EA选自Mg、Ca ,Sr、Ba或元素 Mg、Ca ,Sr和Ba的两种或更多种的混合；
[0012] M选自Y、Lu、或Y和Lu的混合；
[OOK] 0.004<x<3.0;
[0014] 〇<y <0.25；
[001引条件是本发明排除式SrYSi4-xAlxN7-x0x:y Eu2+的化合物，其中0.004含x^.O。
[0016] 在本发明一个优选的实施方案中，如果EA代表Sr且M代表Y那么X > 2。在本发明特 别优选的实施方案中，如果M代表Y那么EA不等于Sr。
[0017] 在本发明一个优选的实施方案中，EA代表元素 Mg Xa、Sr或Ba的两种或更多种的混 合，和/或M代表Y和Lu的混合。因此优选下式(2)的化合物，
[001 引（MgaCabSrcBad)i-y(YeLuf)Si4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式口）
[0019] 其中X和y具有上述含义并且此外：
[0020] 0 < a < 1;
[00別]〇<b<l;
[0022] 〇<c< 1；
[0023] 〇<d< I;
[0024] a+b+c+d = l ；
[0025] 0 < e < I ；
[0026] 0 < f < I；
[0027] e+f = I ；
[00巧]下标a、b、c、d、e和f的至少3个〉0。
[0029] 式（2)化合物的优选的实施方案是其中Ca和Sr、Sr和Ba或Y和Lu同时存在的化合 物。因此优选下式(2a)至(2n)的化合物，
[0030] (MgaCab)i-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式口日）
[003。 （MgaCab)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2b)
[003^ (MgaSrc)i-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2c)
[003；3] (MgaSrc)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2d)
[0034] (CabSrc)i-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2e)
[003引（CabSrc)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2f)
[0036] (CabBad)i-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式口邑）
[0037] (CabBad)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2h)
[003引（SrcBad)i-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式^i)
[0039] (SrcBad)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2j)
[0040] Mg^^Y止Ue)Si4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2k)
[004。 Cai-y(YeLuf)Si4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（21)
[0042] Sri-y(YeLuf)Si4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2m)
[004；3] Bai-y(YeLuf)Si4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（2n)
[0044] 其中X和y具有上述含义并且此外：
[0045] 〇<a < 1 ；
[0046] 〇<b < 1 ；
[0047] 〇<c< I;
[004引 0<d < I;
[0049] 〇<e< I;
[0050] 〇<f < I;
[0051] 在式（2a)和（2b)中，a+b = l;
[0052] 在式（2c)和（2d)中，a+c = l;
[0053] 在式(2e)和(2f)中，b+c = l;
[0054] 在式(2g)和(2h)中，b+d = l;
[0055] 在式(2i)和(2j)中，c+d = l;
[0化6]在式（2k)至（2n)中，e+f = l;
[0057]在此可任意且完美地调整碱±金属彼此或金属M彼此的比例。根据运些比例可W 调节根据本发明的化合物的发射色彩。
[005引在本发明一个优选的实施方案中，在式(2a)至(2j)中基于摩尔量的Mg:Ca、Mg = Sr、 化：51'、化:8曰或51':8曰比例，即曰:13、曰:(3、13:(3、13:(1或(3:(1比例为50:1和1:50之间，特别优选20: 1和1:20之间，非常优选10:1和1:10之间。
[0059] 在本发明一个优选的实施方案中，在式(2k)至(2n)中基于摩尔量的Y:Lu比为50:1 和1:50之间，特别优选20:1和1:20之间，非常优选10:1和1:10之间，尤其是5:1和1:5之间。
[0060] 在进一步优选的实施方案中，碱±金属EA等同于Ba或等同于Ca或等同于Mg。优选 下式(3)、（4)或(5)的化合物，
[006。 Mgi-yMSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（3)
[0062] Cai-yMSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（4)
[0063] Bai-yMSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式巧）
[0064] 其中所使用的符号和下标具有上述含义。
[0065] 式(3)、（4)或（5)化合物的优选的实施方案是下式(3a)、（3b)、（4a)、（4b)、（5a)和 (5b)的化合物，
[0066] Mgi-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（3a)
[0067] Mgi-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（3b)
[006引 Cai-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（4a)
[0069] Cai-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（4b)
[0070] Bai-yYSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式巧日）
[007。 Bai-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式巧b)
[0072] 其中所使用的下标具有上述含义。
[0073] 在本发明仍然进一步优选的实施方案中，金属M等同于错。因此优选下式(6)的化 合物，
[0074] (EA)i-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式化）
[0075] 其中所使用的符号和下标具有上述含义。
[0076] 式(6)化合物优选的实施方案是下式(6a )、（化)和(6c)的化合物，
[0077] Mgi-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（6曰）
[007引 Sri-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（6b)
[0079] Bai-yLuSi4-xAlxN7-x0x:y 化2+ 式（6c)
[0080] 其中所使用的下标具有上述含义。
[0081] 在式（1)至(6)、式（2a)至（2n)、式（3a)和（3b)、式(4a)和（4b)、（5a)和（5b)、或式 (6a)至（6c)的化合物的优选的实施方案中，下标X适用：O . 5 < X < 2.0，特别优选I. I < X < 1.8,尤其优选 1.3<x< 1.7。
[0082] 在式（1)至(6)、式(2a)至(2n)、式(3a)和(3b)、式(4a)和(4b)、式(5a)和巧 b)、或式 (6a)至(6c)的化合物的进一步优选的实施方案中，下标y适用:0<y含0.20,特别优选0.02 < y < 0.16。此处巧光体的发射颜色可W通过y的值(即化的比例)在一定范围内调整。
[0083] X和y的上述优选范围特别优选同时适用。因此优选式（1)至(6)、式(2a)至(2n)、式 (3a)和(3b)、式(4a)和(4b)、式(5a)和师）、或式(6a)至(6e)的化合物，其中：
[0084] 0.5<x<2.0 且
[0085] 0勺<0.20。
[0086] 特别优选式（1)至(6)、式(2a)至(2n)、式(3a)和(3b)、式(4a)和(4b)、（5a)和(5b)、 W及式(6a)至(6c)的化合物，其中：
[0087] l.l<x<1.8 并且
[0088] 0.02<y<0.16。
[0089] 此外优选根据本发明的化合物不仅含有Mg作为碱±金属，即其仅含有化、Sr和/或 Ba作为碱±金属，或如果其含有Mg，则其在与化和/或Sr的混合物中含有Mg，特别是在与化 的混合物中含有Mg。如果Mg存在于与化和/或Sr的混合物中，那么化或SH尤选在该混合物中 W至少30原子％的比例，特别优选W至少50原子％的比例存在。根据本发明的混合物特别 优选完全不包含Mg,即在式(2)的化合物和优选的实施方案中下标a优选=0。
[0090] 此外，本发明设及制备根据本发明化合物的方法，其包含W下步骤：
[0091] a)制备Mg、Ca、Sr和/或Ba化合物、Y和/或Lu化合物、Si化合物、Al化合物和Eu化合 物的混合物，其中运些化合物的至少一种W氮化物形式并且运些化合物的至少一种W氧化 物形式;和
[0092] b)在非氧化条件下般烧该混合物。
[0093] 特别地适合作为化、Sr或Ba化合物的为相应的氮化物、氧化物和碳酸盐。优选的是 氮化物，即氮化巧(化3N2)，氮化锁(Sn化），氮化领(Ba3N2)和其混合物。
[0094] 特别地适合作为Y或Lu化合物的为相应的氧化物，即Y203和Lu2化W及其混合物，W 及相应的氮化物YN或LuN和其混合物。
[0095] 特别地适合作为娃化合物的是氮化娃和氧化娃W及其混合物。优选氮化娃 间3抓）。
[0096] 特别地适合作为侣化合物的是氮化侣和氧化侣W及