玻璃陶瓷体、发光元件搭载用基板、和发光装置制造方法
【专利摘要】本发明提供减少透过基板沿入射方向以外的方向泄漏（射出）的光，并且基板表面、基板内部的空孔少的玻璃陶瓷体。一种玻璃陶瓷体（10），其在玻璃基质（11）中分散有扁平填料（12），扁平填料（12）以各自的厚度方向大致朝向相同方向的方式分散在玻璃基质（11）中，在玻璃陶瓷体（10）的规定截面中，扁平填料（12）的扁平方向的长度为0.5～20μm、且厚度方向的长度为0.02～0.25μm的扁平填料（12）的占有面积在该截面的每单位面积中为30～48%。
【专利说明】玻璃陶瓷体、发光元件搭载用基板、和发光装置
【技术领域】
[0001]本发明涉及玻璃陶瓷体、发光元件搭载用基板和发光装置。
【背景技术】
[0002]近年来，随着具有发光二极管元件等发光元件的发光装置的高亮度、白色化，移动电话、液晶电视的背光源等使用具有发光元件的发光装置。这种发光装置中的基板要求导热性高，能够迅速发散由发光元件产生的热，并且反射率高，生产率良好。
[0003]此外，在安装发光元件时，需要防止由施加于基板的应力导致的碎裂、断裂等，因此还要求具有规定强度。
[0004]对应于这种要求，研究了使用玻璃陶瓷基板作为发光装置的基板。玻璃陶瓷基板由玻璃粉末和氧化铝粉末等陶瓷粉末形成，玻璃与陶瓷的折射率差大，而且它们的界面多，因此可得到比现有的陶瓷基板高的反射率。然而，要想用作发光元件搭载用基板，要求更高的反射率。
[0005]此外，对于玻璃陶瓷基板，从减小各种特性的不均匀，例如减小反射率、强度等的不均匀的角度来看，还要求抑制焙烧时的收缩。
[0006]为了提高玻璃陶瓷基板的反射率，研究了使其含有具有比氧化铝颗粒高的折射率的陶瓷颗粒，即高折射率颗粒。然而，含有高折射率颗粒的基板与含有氧化铝、二氧化硅(SiO2)等填料的基板相比，烧结性容易降低。结果，无法使填料的含量多，或玻璃的组成受至幌制，设计的自由度降低。因此，为了可以从宽范围选择玻璃组成，需要使用与玻璃的烧结性良好的氧化铝颗粒，以求提高反射率，并且减小焙烧收缩。
[0007]作为抑制玻璃陶瓷基板的焙烧收缩的方法，已知有作为陶瓷颗粒使长径比为5的扁平状的颗粒沿规定方向取向的方法(例如参见专利文献I)。此外，作为提高强度的方法，已知有分散/含有长径比为4以上且10以下的陶瓷颗粒的方法(例如参见专利文献2)。
[0008]然而，上述专利文献I和2中记载的方法在任一情况下均未能获得作为发光元件搭载用基板的充分高的反射率。
[0009]专利文献3中记载了用含有玻璃和陶瓷颗粒的玻璃陶瓷基板来提高反射率的方法。其中提出了使具有0.3?1.0ym的粒径的陶瓷颗粒的颗粒群的占有面积在该玻璃陶瓷基板的从上方观察的截面中为10?70%的高反射率的光反射体。
[0010]专利文献3中记载的光反射体通过使玻璃中含有规定量的粒径为0.3?1.0 μ m这样的微细陶瓷颗粒而获得了高反射率。然而，使玻璃中含有大量的这种微细陶瓷颗粒时，玻璃陶瓷体的烧结性容易降低，容易发生基板的强度降低、在基板表面的空孔生成。
[0011]将这种玻璃陶瓷体用于发光元件搭载用基板时，存在在安装发光元件时容易产生由施加于基板的应力导致的碎裂、分割后的单片上的断裂等而导致成品率降低之虞。
[0012]此外，上述专利文献3的玻璃陶瓷体使结晶度为50%以上，在焙烧时容易因玻璃成分的晶化而导致流动性、烧结性降低，在基板内、基板表面容易产生空孔。
[0013]在基板内产生了空孔时，反射率略微提高，但基板强度降低，而且在镀敷处理中使用的镀液容易从空孔侵入到基板内部。因此，在发光元件搭载后，存在产生连接不良等不利情况、可靠性降低之虞。
[0014]现有技术文献
[0015]专利文献
[0016]专利文献1:日本特开平9-71472号公报
[0017]专利文献2:日本特开2002-111210号公报
[0018]专利文献3:日本特开2007-121613号公报
【发明内容】
[0019]发明要解决的问题
[0020]本发明是为了解决上述问题的而做出的，目的在于提供减少透过基板沿入射方向以外的方向泄漏(即射出)的光，并且基板表面、基板内部的空孔少，能够抑制发光元件搭载时的碎裂、分割时的断裂等的玻璃陶瓷体。
[0021]此外，本发明的目的在于提供使用这种玻璃陶瓷体的发光元件搭载用基板、发光
装直。
[0022]用于解决问题的方案
[0023]本发明的玻璃陶瓷体的特征在于，其在玻璃基质中分散有扁平填料，前述扁平填料以各自的厚度方向大致朝向相同方向的方式分散在前述玻璃基质中，在前述玻璃陶瓷体中的沿前述扁平填料的厚度方向的截面中，前述扁平填料的扁平方向的长度为0.5~20 μ m、且前述扁平状的陶瓷颗粒的厚度方向的长度为0.02~0.25 μ m的扁平填料的占有面积在该截面的每单位面积中为30~48%。
[0024]上述表示数值范围的“~”是指包括记载于其前后的数值作为下限值和上限值，在没有特别规定的情况下，以下在本说明书中“~”也用于表示同样的意思。
[0025]本发明的发光元件搭载用基板的特征在于，其用于搭载发光元件，利用上述本发明的玻璃陶瓷体。
[0026]本发明的发光装置的特征在于，具有:上述本发明的发光元件搭载用基板、以及搭载于前述发光元件搭载用基板的发光元件。
[0027]发明的效果
[0028]根据本发明的玻璃陶瓷体，通过在厚度方向的截面中、以规定范围的量含有规定形状的扁平填料，可抑制表面和内部的空孔生成，防止强度降低。此外，即使在内部空孔少的状态下，也可以实现高反射率。
[0029]此外，通过应用这种玻璃陶瓷体，可以制成可获得充分的发光亮度，而且抑制了发光元件搭载时的碎裂、分割时的断裂，进而抑制了由镀液侵入基板内导致的连接不良等不利情况的产生的发光元件搭载用基板、发光装置。
【专利附图】
【附图说明】
[0030]图1是示出本发明的实施方式的玻璃陶瓷体的截面示意图。
[0031]图2是示出本发明的玻璃陶瓷体中的沿扁平状的氧化铝颗粒的厚度方向的截面的截面示意图。[0032]图3是示出本发明的实施方式的发光装置的截面图。
【具体实施方式】
[0033]以下对本发明的实施方式进行详细说明。
[0034]图1是本发明的一个实施方式的说明图，示出扁平状的陶瓷颗粒12 (本说明书中也将扁平状的陶瓷颗粒记为扁平填料。)以片状取向的面的截面示意图。另外，图中的扁平填料示意性地表示为平行四边形的板状。图2示出与图1的截面处于法线方向的关系的截面的示意图(相当于扁平填料的厚度方向的截面图)。图中，玻璃陶瓷体10的扁平填料12以各自的厚度方向大致朝向相同方向的方式分散在玻璃基质11中。
[0035]g卩，扁平填料12以各自的颗粒的扁平面与一定的平面平行的方式进行分散。例如，将玻璃陶瓷体10应用于发光元件搭载用基板21 (以下有时简记为基板。)时，以扁平填料12的扁平面与作为发光元件搭载用基板的主表面的搭载面平行的方式进行分散。另外，扁平填料12的厚度方向是指，例如对于图2所示的情况为图中的上下方向，扁平方向(即长度方向)是指与该厚度方向垂直的方向(图2的左右方向)。
[0036]作为玻璃基质11，没有特别限定，优选为在焙烧后未晶化的物质，即非晶质。
[0037]玻璃基质11未晶化是指，不存在自来源于作为原料粉末的玻璃粉末的玻璃析出的晶体。玻璃基质11未晶化的确认可以通过可以X射线衍射来进行。该判定中，设X射线衍射光谱中的来源于氧化铝颗粒等陶瓷颗粒的峰的最高强度(绝对值)为100时，将未出现具有绝对值为10以上的强度的来源于玻璃的峰的情况判定为未晶化。
[0038]根据这种玻璃陶瓷体10，在焙烧时玻璃基质11中不析出晶体，因此可以抑制焙烧收缩的不均匀。由此，可以抑制各种特性的不均匀，例如反射率、强度等的不均匀。此外，由于不析出晶体，因此可抑制热膨胀系数的变化，还可抑制翘曲等的产生。进而，可以抑制由晶体析出导致的玻璃减少，因此可以增加含有扁平填料12的陶瓷颗粒的导入量。
[0039]本发明的玻璃陶瓷体在用立体显微镜观察如图2所示的截面时，扁平填料12以各自的厚度方向大致朝向相同方向的方式分散于玻璃基质11。扁平填料12的扁平方向(图2的左右方向)的长度为0.5?20 μ m、厚度方向(图2的上下方向)的长度为0.02?0.25 μ m。大致朝向相同方向是指在用立体显微镜观察时可以视为朝向相同方向。
[0040]因此，与分散有扁平度小的陶瓷颗粒的基板相比，入射光同玻璃与陶瓷颗粒的界面碰撞的次数增加。与界面碰撞的光由于玻璃与陶瓷颗粒的折射率的不同而反复进行反射或者折射，因此可减少沿厚度方向透过基板而从上方以外的方向泄漏(即出射)的光。因此，可以增加返回基板的上方的反射光量。
[0041]此外，通过使用扁平填料12并且使各自的厚度方向大致朝向相同方向，可以抑制其扁平方向的焙烧收缩，可以实现高的尺寸精度。对于这种材料，通过调整扁平填料12的扁平方向的尺寸，可以控制该方向的焙烧收缩。
[0042]另外，上述扁平方向的平均长度、厚度方向的平均长度是，按沿图2所示的厚度方向的平面将玻璃陶瓷体10切断，使用扫描型显微镜(SEM)、图像分析装置，对于其任意截面100 μ m2中的各个扁平填料12的扁平方向的长度、厚度方向的长度测定至少20点以上而得到的值的平均值。此外，在玻璃陶瓷体通过焙烧由刮刀法形成的坯片而得到时，其切断方向设为与刮刀法的成型方向大致平行的方向。在本说明书中，在没有特别规定的情况下，大致平行是指在目视水平下可视为平行。
[0043]以下，在沿扁平填料12的厚度方向的玻璃陶瓷体10的截面中，也将扁平填料12的扁平方向(图2中，左右方向)的长度记为“长径”，也将厚度方向(图2中，上下方向)的长度记为“短径”。
[0044]玻璃陶瓷体10含有长径为0.5?20 μ m、且短径为0.02?0.25 μ m的扁平填料
12。接着，如图2所示，在沿扁平填料的厚度方向的截面中，长径和短径的长度满足上述范围的扁平填料12以该截面的每单位面积中的占有面积为30?48%的方式分散含有。更优选为35?45%。
[0045]通过使扁平填料12的比率为30%以上，厚度方向上的扁平填料12的层数增加，入射光同玻璃基质11与扁平填料12的界面碰撞的次数增加而可获得高反射率，并且可以抑制焙烧收缩。
[0046]另一方面，通过使扁平填料12的比率为48%以下，还可抑制由玻璃基质11的比率降低而导致的烧结性的降低。扁平填料12的比率超过48%时，玻璃与扁平填料12的烧结性降低，在基板的表面、内部容易产生空孔，基板强度降低。
[0047]另外，对于上述扁平填料12的面积，也与求出上述长径、短径的情况同样，可以将玻璃陶瓷体10切断，使用扫描型显微镜(SEM)、图像分析装置，在其任意截面IOOym2中，对于长径和短径的长度满足上述范围的填料，测定每个扁平填料12的面积，计算总和而算出。只要是满足上述范围的扁平填料，即使在使用例如氧化铝和云母这样化学组成不同的扁平填料的情况下，也计算所有的总和。
[0048]作为用于得到上述长径和短径的扁平填料12的尺寸，关于作为原料粉末的扁平填料12自身的尺寸，优选的是，长径的最大长度的平均值即平均最大长度为0.5?20 μ m，且短径的平均值即平均长度为0.02?0.25 μ m。此外，优选其平均最大长度相对于平均长度的比例即平均长径比(平均最大长度/平均长度)为25?80。如后所述，该平均长径比也称为截面颗粒长径比。
[0049]另外，作为原料粉末的扁平填料12可以将平均长径比不同的材料混合使用。该情况下，将各个扁平填料12的平均长径比乘以其存在比例而得到的值的总和作为表观上的平均长径比。
[0050]对于用于得到上述面积的作为原料粉末的扁平填料的配混比率，相对于玻璃粉末与扁平填料的总量，优选使扁平填料为35?60质量％。扁平填料的更优选的配混比率为40?58质量％，进一步优选为45?55质量％。通过使扁平填料的比率为35质量％以上，可以增加入射光同玻璃基质11与扁平填料12的界面碰撞的次数而获得高反射率，并且可以抑制焙烧收缩。另一方面，通过使扁平填料的比率为60质量％以下，还可抑制由玻璃基质11的比率降低而导致的烧结性的降低。
[0051]此外，对于玻璃陶瓷体10，在如图2所示的截面中，长径为0.5?20 μ m、且短径为0.02?0.25 μ m的扁平填料群的占有面积当中，长径比(以下称为截面颗粒长径比)为25以上的扁平填料的占有面积为30%以上是更优选的，特别优选为35%以上。
[0052]另外，扁平填料12的截面颗粒长径比是长径相对于短径的比例，是以(长径/短径)表示的值。扁平填料12的截面颗粒长径比优选为25?80。
[0053]作为扁平填料12，例如优选使用由包含选自由氧化铝、云母、二氧化硅和氮化硼组成的组中的至少一种的陶瓷所形成的填料。在这些当中，适宜使用氧化铝、云母。作为氧化铝，优选地例示出通过水热合成而得到的氧化铝(例如，KINSEI MATEC C0.，LTD.制造、商品名:SERATH)等。
[0054]此外，可以将以上述为代表的扁平填料12的一部分置换成Al203、Si02、Zr02、Ti02、MgO、莫来石、AIN、Si3N4, SiC、镁橄榄石、堇青石等长径比为3以下的非扁平的粒状(以下记为不定形)的填料(陶瓷颗粒)。不定形的填料的置换量最多占玻璃陶瓷体整体的23质量％。
[0055]对于玻璃陶瓷体10，观察如图2所示的截面时，扁平填料12的长径的平均长度优选为0.5~20 μ m，短径的平均长度优选为0.02~0.25 μ m。此外，在本说明书中，将其长径的平均长度相对于短径的平均长度的比例即平均长径比(长径的平均长度/短径的平均长度)称为平均截面颗粒长径比，该比例优选为25~80。
[0056]构成玻璃基质11的玻璃只要在焙烧时的焙烧温度区域内不生成晶体，则并无限定，优选与扁平填料等陶瓷、特别是氧化铝的折射率差为0.15以上。即，设玻璃的折射率为
a、氧化铝的折射率为b时，(b-a)的绝对值优选为0.15以上，更优选为0.17以上，特别优选为0.19以上。通过使玻璃与氧化铝的折射率差为0.15以上，可以使界面处的散射良好，提闻反射率。
[0057]作为这种玻璃，优选SiO2-B2O3系的玻璃，更优选SiO2-B2O3-MO系(M:碱土)的玻璃，特别优选SiO2-B2O3-Al2O3-MO系(M:碱土)的玻璃。
[0058]这种玻璃的折射率可以使用Appen系数算出。含碱的硅酸盐玻璃中的各成分的加和性因数(系数)示于表1。(出处:A.A.Appen:玻璃的化学、日苏通信社(1974) PP.318(7.T.τ* 7 ~ 力' 9 7 Q化学、日乂 通信社(1974) PP.318)) [0059][表 I]
[0060]
【权利要求】
1.一种玻璃陶瓷体，其特征在于，其在玻璃基质中分散有扁平填料， 所述扁平填料以各自的厚度方向大致朝向相同方向的方式分散在所述玻璃基质中，在所述玻璃陶瓷体中的沿所述扁平填料的厚度方向的截面中，所述扁平填料的扁平方向的长度为0.5?20 μ m、且所述扁平填料的厚度方向的长度为0.02?0.25 μ m的扁平填料的占有面积在该截面的每单位面积中为30?48%。
2.根据权利要求1所述的玻璃陶瓷体，其中，所述玻璃陶瓷体中，所述玻璃基质未晶化。
3.根据权利要求1或2所述的玻璃陶瓷体，其中，所述扁平填料的占有面积当中，平均截面颗粒长径比为25以上的扁平填料的占有面积为30?48%。
4.根据权利要求1?3中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述扁平填料的占有面积当中，平均截面颗粒长径比为25?80的扁平填料的占有面积为30?48%。
5.根据权利要求1?4中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述扁平填料由选自由氧化铝、云母、二氧化硅和氮化硼组成的组中的至少一种形成。
6.根据权利要求1?5中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述玻璃陶瓷体制成厚度300 μ m的平板状时在波长460nm下的反射率为83%以上。
7.根据权利要求1?6中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述玻璃陶瓷体的弯曲强度为180MPa以上。
8.根据权利要求1?7中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述玻璃基质由SiO2-B2O3系玻璃形成，该SiO2-B2O3系玻璃以氧化物为基准计含有15?40mol%的CaO。
9.根据权利要求1?8中任一项所述的玻璃陶瓷体，其中，所述玻璃陶瓷体含有ZrO2颗粒，制成厚度300 μ m的平板状时在波长460nm下的反射率为90%以上，弯曲强度为180MPa以上。
10.一种发光元件搭载用基板，其特征在于，其用于搭载发光元件， 具有权利要求1?9中任一项所述的玻璃陶瓷体。
11.一种发光装置，其特征在于，具有: 权利要求10所述的发光元件搭载用基板、以及 搭载于所述发光元件搭载用基板的发光元件。
【文档编号】H01L23/15GK103733361SQ201280038883
【公开日】2014年4月16日 申请日期:2012年8月2日 优先权日:2011年8月8日
【发明者】太田诚吾, 谷田正道 申请人:旭硝子株式会社