痕量钚样品中钚年龄测定方法

专利名称：：痕量钚样品中钚年龄测定方法
技术领域：
：本发明属于放射性同位素测量
技术领域：
，具体涉及痕量钚年龄的探测技术。
背景技术：
：在核法医学和核查领域，需要探测痕量钚的年龄属性。国内外学者主要是用Y谱仪来进行钚年龄的测定。该方法针对的测量对象是钚材料，一般认为样品量最少需要100mg，对样品形状有一定的要求。对于量更小的样品，由于仪器探测限限制，Y谱仪测量钚年龄的偏差较大，所需的测量时间也较长。在Radiochim.Acta96，(2008)327-331中，张海涛等人发展了a谱联合热表面电离质谱测量钚材料年龄的方法，他们所测量的样品中钚的总量在微克量级。在JournalofRadioanalyticalandNuclearChemistry,Vol.272,No.1(2007)45-51中，U.Nygren等人用电感耦合等离子体质谱对钚标准样品的钚年龄进行了测量，样品处理过程比较繁琐，对于武器级钚的年龄结果重复性不是很好。
发明内容(一)发明目的本发明根据现有技术的缺陷，提供一种比较简便的测定痕量钚样品中钚年龄的方法。(二)技术方案为实现上述目的，本发明提供如下技术方案。一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，是在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂M卞u、243Am，再加入亚硝酸钠进行调价，然后载入TEVA树脂柱，用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分，再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分，得到^Pu^Pu和^Am^Am值。根据加入的稀释剂的量计算出^Pu/^Am值，代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage4</formula>式中，t是钚年龄，年。X是放射性核的衰变常数，/^7^，N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核与子核，本发明是指^Pu和^Am。所述的用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分的方法是，用l一3mol丄"硝酸淋洗TEVA树脂柱收集镅组分后，用(0.1—0.5)mol丄"硝酸-(0.01一O.IO)mol七"草酸溶液淋洗收集钚。镅组分转移上TRU树脂柱，用4一6mol丄"HCl淋洗收集镅。(三)实施效果本发明所提供的技术方案，化学分离过程简单，回收率高。流程空白本底与测量空白本底没有显著性差异，本底控制较好。样品分析时间短，方法准确性高。对于年龄在20年左右的钚样品，所测量的年龄结果与参考值偏差在5%以内。图l测量钚年龄流程图。1-—1iV，(1)具体实施例方式下面结合附图，对本发明的技术方案作进一步阐述。实施例1本实施例按照如下步骤实施步骤l，称取钚浓度为107ng'g"的钚样品溶液0.0403g，加入浓度为47.93pg'g'1的243Am示踪剂t).3287g、浓度为1.0409ng'g"的242Pu稀释剂0.0108g，以及600fiL4xlO—3mol七"NaN02，反应10分钟后蒸干。步骤2,将蒸干后的样品加入lmL2mol七"HN03转移上TEVA树脂柱，树脂体积lmL，先用1.5mL2mol'L"HN03淋洗收集为Am'组分，再用5mL2mol.L"HN03淋洗交换柱，最后用6mL0.15mol.i;1硝酸-0.025mol.U1草酸溶液淋洗收集为Pu组分，待MC-ICP-MS分析用。步骤3，将Am'组分转移上已用5moH/HCl平衡的TRU树脂柱，树脂体积lmL，用5mol七"HCl进行淋洗，收集第4到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL2%HN03溶解待MC-ICP-MS分析用。步骤4，MC-ICP-MS法分别测量Am组分中的^Am/^Am值、Pu组分中的24411/24411值。步骤5，根据加入的稀释剂量计算出^Pu/^Am值，将^Pu/^Am值代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。钚样品的测量结果如表1一2所示。测得钚年龄为21.77年。表l钚样品？11/八111母子关系测量结果*<table>tableseeoriginaldocumentpage5</column></row><table>实施例2测量步骤和样品同实施例1，不同之处是步骤2、3。本实施例的步骤2、3如下步骤2，将蒸千后的样品加入lmL2moH/HN03转移上TEVA树脂柱，树脂体积lmL，先用2.0mLlmol'I/'HNCb淋洗收集为Am'组分，再用5mL2mol乇"HN03淋洗交换柱，最后用7mL0.1mol'L/1硝酸-0.01mol'U1草酸溶液淋洗收集为Pu组分，待MC-ICP-MS分析用。步骤3，将Am'组分转移上己用5mol七"HCl平衡的TRU树脂柱，树脂体积lmL，用4moll"HCl进行淋洗，收集第5到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL2%HN03溶解待MC-ICP-MS分析用。测得钚年龄为21.42年。实施例3测量步骤和样品同实施例1,不同之处是步骤2、3。本实施例的步骤2、3如下步骤2，将蒸干后的样品加入lmL2mol七"HN03转移上TEVA树脂柱，树脂体积lmL，先用lmL3mol七"HN03淋洗收集为Am'组分，再用5mL2mol七"HN03淋洗交换柱，最后用5mL0.15mol'L—1硝酸-0.10mol丄—1草酸溶液淋洗收集为Pu组分，待MC-ICP-MS分析用。步骤3，将Am'组分转移上已用5mol'L"HCl平衡的TRU树脂柱，树脂体积lmL，用6mol，L"HCl进行淋洗，收集第3到15mL的流出液作为Am组分。将Am组分蒸干后用3mL2%HN03溶解待MC-ICP-MS分析用。测得钚年龄为23.56年。显然本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，假若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求其等同技术的范围内，则本发明也意图包含这些修改和变型。权利要求1.一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，其特征在于在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂242Pu、243Am，再加入亚硝酸钠进行调价，然后载入TEVA树脂柱，用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分，再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分，得到241Pu/242Pu和241Am/243Am值。根据加入的稀释剂的量计算出241Pu/241Am值，代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。<mathsid="math0001"num="0001"><math><![CDATA[<mrow><mi>t</mi><mo>=</mo><mfrac><mn>1</mn><mrow><msub><mi>&lambda;</mi><mn>1</mn></msub><mo>-</mo><msub><mi>&lambda;</mi><mn>2</mn></msub></mrow></mfrac><mo>&CenterDot;</mo><mi>ln</mi><mo>[</mo><mn>1</mn><mo>-</mo><mrow><mo>(</mo><mfrac><msub><mi>&lambda;</mi><mn>2</mn></msub><msub><mi>&lambda;</mi><mn>1</mn></msub></mfrac><mo>-</mo><mn>1</mn><mo>)</mo></mrow><mfrac><msub><mi>N</mi><mn>2</mn></msub><msub><mi>N</mi><mn>1</mn></msub></mfrac><mo>]</mo><mo>-</mo><mo>-</mo><mo>-</mo><mrow><mo>(</mo><mn>1</mn><mo>)</mo></mrow></mrow>]]></math></maths>式中，t是钚年龄，年。λ是放射性核的衰变常数，ln2/T1/2，N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核与子核，本发明是指241Pu和241Am。2.根据权利要求l所述的痕量钚样品中钚年龄测定方法，其特征在于所述的用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分的方法是，用l一3mol七"硝酸淋洗TEVA树脂柱收集镅组分后，用(0.1—0.5)101七"硝酸-(0.01—0.10)mol七-1草酸溶液淋洗收集钚。镅组分转移上TRU树脂柱，用4—6mol丄"HCl淋洗收集镅。A_义:全文摘要本发明公开了一种痕量钚样品中钚年龄测定方法。该方法是在样品中加入钚及其子体镅的同位素稀释剂²⁴²Pu、²⁴³Am，再加入亚硝酸钠进行调价，然后载入TEVA树脂柱，用化学分离的方法分别获得Pu组分、Am组分，再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分，得到²⁴¹Pu/²⁴²Pu和²⁴¹Am/²⁴³Am值。根据加入的稀释剂的量计算出²⁴¹Pu/²⁴¹Am值，代入年龄计算公式得到钚年龄。该方法所测量的年龄结果与参考值偏差在5％以内。文档编号G01N27/64GK101561418SQ20091014219公开日2009年10月21日申请日期2009年6月5日优先权日2009年6月5日发明者常志远,张继龙,赵永刚,彦陈申请人:中国原子能科学研究院