一种强化微反应器内流体混合的方法
【技术领域】
[0001]本发明属于化工强化方法、化工设备、超声应用等领域，具体地说是一种利用超声强化微通道内流体混合、预防和疏通堵塞的方法。
【背景技术】
[0002]微反应器是指内部结构特征尺寸在数微米至数毫米尺度的化工设备。这种内部结构通常也称作微通道。相对于传统的大型化工设备，微反应器具有比表面高、传热传质速度快、操作安全、易于放大、占地空间小等优点，使微反应器成为最有前景的化工技术之一.
[0003]但微反应器技术在开发过程中也呈现出一些新的亟待解决的问题。由于微通道尺寸小，流动通常处于层流状态且表面张力作用显著，使微通道内多种流体的混合强化比较困难。目前常用的办法是把微通道设计成弯折、障碍、碰撞等结构，在局部引起涡流或混沌流来强化混合，这种微反应器的操作区间小、压降比较大。另外，由于微反应器内的微通道尺寸小，在这些弯折、障碍、碰撞等结构处，通道容易被杂质或者工艺流体堵塞，特别是在处理含固体或者生成固体或者粘度很大的流体时。
[0004]要解决微反应器内的多种流体混合强化困难、易堵塞的问题，需要在微反应器内引入外加能量，以预防和疏通其堵塞，进一步强化其混合。由于超声具有穿透性好、能量密度高、安全可靠等优点，将超声波引入微通道中，是一种非常有效的能同时解决混合强化困难和堵塞等问题的方法。
[0005]超声强化流体混合、预防和疏通堵塞主要是依靠超声空化作用，即在超声作用下流体中的空化气泡生长、周期振动、塌缩，并在气泡附近的流体中产生剧烈的冲击波、声流等，扰动流体以强化流体混合、传质。另外，超声作用下微通道壁面的振动和气液相界面剧烈振动所引起扰动，可破坏流体中固体或粘稠物之间的聚集或在微通道壁面的粘附，从而预防和疏通堵塞。S.Hubner 等(Ultrasound and Microstructures—A Promising Combinat1n, ChemSusChem2012, 5，279 - 288)直接将超声传到微反应器中，发现超声空化作用能有效促进油水之间的混合、提高P-硝基苯醋酸脂水解的收率。Simon Kuhn等(A Teflonmicroreactor with integrated piezoelectric actuator to handle solid formingreact1ns, Lab Chip, 2011，11，2488 - 2492)将超声引入到微反应器内部的微通道中，发现超声空化作用能有效破坏碳氮偶联反应中产物氯化钠晶体颗粒在微通道中的堵塞。
[0006]由于微通道内的液体体积小，所含的空化气泡数量比传统大尺寸设备少；另外由于微通道内流体流速往往比较高，已经形成的空化气泡很容易被流体冲走，从而导致实际运行时微通道内的空化气泡总数量比较少，超声空化效果相对传统设备比较差。为了进一步提高超声强化微通道内多种流体的混合、传质以及预防和疏通堵塞的效果，需要人为的增加微通道中空化气泡的数量，从而增强超声空化作用。Armando R.Tovar等(Lateral cavity acoustic transducer, Lab Chip, 2009，9，41 - 43)首次提出了“侧腔声驱动器”的概念，即在微通道侧壁人为加工腔室或凹槽，当液体进入微通道后，有一部分空气被束缚在腔室或凹槽内形成气泡；当给微通道施加一定频率的超声时，这些气泡在超声的作用下产生剧烈的振动和声流，从而可以混合流体(流量0.8μ 1/min)或者驱动流体运动° Daniel Ahmed 等(A fast microf luidic mixer based on acousticallydriven sidewall-trapped microbubbles, Microfluid Nanofluid, 2009, 7, 727 - 731和 A millisecond micromixer via single-bubble-based acoustic streaming, LabChip, 2009，9，2738 - 2741)采用“侧腔声驱动器”的方法在微通道的侧壁上或者通道中加工一些长90-240 μ m、宽60-90 μ m、深155 μ m的凹槽，当给整个微反应器施加70-82千赫兹的超声时，凹槽中的气泡在超声的作用下产生剧烈的振动，并在其附近形成剧烈的声流漩涡以促进混合，在流量6-16 μ ml/min时可将混合时间降低到7-120毫秒。
[0007]综上所述，微通道内仅靠超声强化混合的方法空化气泡总量少，高流速下易流失。“侧腔声驱动器”强化微通道内流体混合以及预防和疏通堵塞的方法在一定条件下能达到比较好的效果，但该方法只适用于流速比较低且微通道壁面疏水性比较强的场合。当流量比较高时，腔室、凹槽等结构束缚的气泡同样容易被流体冲走，特别是微通道壁面的疏水性比较差时，腔室、凹槽等结构对气泡的束缚作用较弱。另外，在高流速时，有限数量气泡的超声强化效果差，需要在微通道壁面加工大量的腔室、凹槽等结构才能保证超声强化效果，力口工成本高，且腔室、凹槽等结构的尺寸一旦加工好后就无法再调整。另外，这种方法的超声强化效果很难长时间稳定运行。因为腔室、凹槽等结构所束缚的气泡在长时间超声作用下可能会振碎，或者被流体吸收而变小，或者在超声振动和液体流动的共同作用下脱离。
【发明内容】
[0008]为了解决上述问题，本发明人进行了深入研究。发现:如果在微通道中设置一个或者几个气体入口，然后通入气体，则可以在微通道内持续地产生大量的、尺寸均匀的气泡，此时，向微通道内施加一定频率的超声，利用超声与气相的空化作用，使微通道内的气相剧烈振动和运动，并在液体中引起扰动和声流，从而能有效强化液体的混合。输入的超声声强越大，流体混合强化效果越好。在一定的声强下，当超声频率f与气相横向等效直径满足特定的匹配关系时，超声与气相达到共振，此时气相振动和运动最剧烈，在流体中引起的扰动和声流最显著，因此混合强化效果最好。在其它匹配关系下，超声与气相不能达到共振，此时气液界面振动和运动较弱，强化效果较差。气泡的数量和尺寸可通过气体入口的气体流量来控制，当微通道内液体流量比较高时，相应的提高气体流量就可以得到所需数量和大小的气泡。
[0009]因此，这种方法可适用于高流速场合、能长时间稳定运行、微通道结构简单，是一种强化微通道内流体混合、预防和疏通堵塞的简易高效的方法。
[0010]本发明基于上述研究和解析提出以下技术方案:
[0011]通过设置在微通道内的一个或二个以上的气体入口在微通道内的二种以上流体中连续导入气相，形成气液多相流，调控气相横向等效直径为10-5000 μ m ;同时施加频率为16_600kHz的超声，使气相在超声空化作用下剧烈振动和运动。
[0012]上述技术方案中，所述气液多相流的流形为泡状流、弹状流、弹状环状流、搅拌流及环状流中的一种。优选为泡状流或弹状流中的一种。气液多相流的流形在化学工程领域是一个公知的概念。对于本专利中气相在液相中形成多相流的情况，流形是指气液多相流进入微反应器时，气相置于液相中的形状。在微反应器中，泡状流、弹状流、弹状环状流、搅拌流及环状流是最常见的几种多相流流形。
[0013]所