催化材料及其制备方法和应用的利记博彩app
【专利摘要】本发明属于材料化学【技术领域】，具体为一种功能性离子液体修饰的石墨型C3N4催化材料及其制备方法和应用。本发明的石墨型C3N4催化材料是以基团磺丙基为阳离子支链的离子液体修饰的石墨型C3N4而得到。该类功能性离子液体修饰的石墨型碳氮材料在光照射的条件下，实现环己烯氧化制备环氧环己烷反应，所得的环氧环己烷的产率高达85%。同时，这类催化剂可以重复利用10次以上，活性仍然保持不变。本发明具有制备过程简单易行，绿色环保，廉价，催化剂可以多次回收利用等优点，完全满足“绿色化学”的需要。
【专利说明】功能性离子液体修饰的石墨型C3N4催化材料及其制备方法 和应用
【技术领域】
[0001] 本发明属于材料化学【技术领域】，具体涉及一种功能性离子液体修饰的石墨型C3N4 催化材料及其制备方法和应用。
【背景技术】
[0002] 离子液体凭借其不挥发或没有蒸汽压、低熔点、较宽的液程、强静电场、宽的电化 学窗口、离子导电能力好以及导热优越、热稳定性好、选择性溶解力强以及较强的催化活性 和分子的可设计性等特征，在有机化学、电化学、催化化学和材料化学方面受到国内外相关 领域的科学家、工程师广泛地关注。离子液体是一种由特定的有机阳离子和无机或有机阴 离子构成的、在室温或接近于室温的条件下呈液体状态的盐。通常的离子化合物，例如无机 盐仅在高温的条件下才能呈现出液体状态，但离子液体可在常温及常温附近较大温度区间 内呈现液体状态，这为其作为溶剂和介质提供了广阔的空间。同时，离子液体的结构可调性 导致其种类多样性和性质多变性，为设计和开发不同特性与用途的功能性材料和介质提供 了可靠的保障。
[0003] 聚合物半导体石墨相氮化碳（g_C3N4)，凭其独特半导体的能带结构和优异的化学 与机械稳定性，被视为一种廉价、稳定、不含金属组分的可见光光催化剂，广泛应用于太阳 能的光催化转化，如光解水产氢产氧、有机选择性光合成和有机污染物的降解等。然而，有 关本发明所涉及的功能性离子液体修饰的石墨型碳氮材料制备首次提及。同时，本发明也 是首次提出将该类离子液体修饰的石墨型C 3N4材料用于光催化氧化领域，利用其可以实现 高得率地从环己烯制备环氧环己烷。
【发明内容】
[0004] 本发明主要是针对于现有载体制备过程中复杂、原料成本高、制备过程中产生对 环境污染物和催化剂活性组分易流失等问题，提出了一种制备过程简单、廉价、绿色环保的 功能性离子液体修饰的石墨型C 3N4催化材料及其制备方法和应用。
[0005] 本发明提供的功能性离子液体修饰的石墨型C3N4催化材料，是以基团磺丙基为阳 离子支链的离子液体修饰的石墨型C 3N4而得到，其结构如下所示：
【权利要求】
1. 一种功能性离子液体修饰的石墨型c3N4催化材料，其特征在于是以基团磺丙基为 阳离子支链的离子液体修饰的石墨型c3N4而得到，具有如下所示结构式：
其中，R代表阴离子，包括：卤素离子、四氟硼酸根、六氟磷酸根、磷钨酸根、钥酸根、双 (三氟甲基磺酰亚胺）或三氟甲磺酸盐。
2. -种如权利要求1所述的离子液体修饰的石墨型C3N4催化材料的制备方法，其特征 在于具体步骤为： (1) 将g-C3N4制备原料置于马弗炉中，以2- 5°C/min的升温速度升温至450°C- 600°C，在该温度下焙烧lh- 3h;退火冷却至室温；研磨得到微黄色g-C3N4Jf得到的g-C3N4 加入乙醇和水体积比为1:0. 5~1:2的混合溶液中，超声剥离12h- 48h，取出上层均匀分散 的悬浊液； (2) 将等摩尔比丙基磺酸内酯缓慢加入到甲基咪唑中，室温下搅拌1 一 12h，待反应物转 化为固体，用乙醚充分洗涤并且置于温度为90- 120°C的烘箱中干燥；取一定量产物置于 三口烧瓶中，缓慢的加入等摩尔比的HR酸，室温下搅拌1- 12h，再在温度为60°C-80°C条 件下搅拌1一48h;真空旋蒸分离得到功能性离子液体1-磺丙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐； (3) 将上述的离子液体1-磺丙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐滴入g-C3N4的乙醇和水溶液 的均匀悬浊液中，再转移至聚四氟乙烯的水热反应釜中，离子液体1-磺丙基-3-甲基咪唑 四氟硼酸盐与(^ 4质量比为1:1~1:100，水热反应温度为1001：-1801：，时间为1211-4811 ; 将所得产物离心分离，洗涤，干燥，即得到功能性离子液体修饰的石墨型C3N4材料。
3. 根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：步骤（1)中g-C3N4制备原料为双氰 胺、单氰胺、尿素、三聚氰胺和三聚氰酸中的一种。
4. 根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：步骤（2)中R代表卤素离子、四氟硼 酸根、六氟磷酸根、磷钨酸根、钥酸根、双（三氟甲基磺酰亚胺）或三氟甲磺酸盐。
5. 如权利要求1所述的功能性基团磺丙基为阳离子支链的离子液体修饰的石墨型 C3N4催化材料，作为光催化氧化的催化剂在环己烯环氧化制备环氧环己烷中的应用。
【文档编号】B01J31/02GK104475153SQ201410729841
【公开日】2015年4月1日 申请日期:2014年12月5日 优先权日:2014年12月5日
【发明者】戴维林, 丁靖, 刘倩倩, 王力, 刘欣 申请人:复旦大学