专利名称：一种煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂及其制备方法
技术领域：
本发明涉及一种低温催化燃烧催化剂及其制备方法，特别涉及一种煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂及其制备方法。
背景技术：
煤矿乏风瓦斯(VAM)是指煤矿为保证安全生产，由通风系统直接排放至大气的矿井瓦斯，其中甲烷浓度通常在1%以下，是排放至大气中温室气体的重要来源。在全球变暖日益加剧，温室气体减排压力越来越大的形势下，开发直接利用煤矿乏风瓦斯的工业技术具有重要意义。VAM中甲烷浓度低，而甲烷是最稳定的烃类，以传统燃烧方式时，绝热燃烧温度大约为1900°C，在这一温度下，会产生大量N0X，形成光化学烟雾，给环境和人类健康造成极大危害。上世纪70年代pfefferle最早提出了催化燃烧，以降低起燃温度、减少CO和N0X， 稳定燃烧为特点，引起了人们的广泛重视(W. C. Pferrerle, US3928961, 1975) Catalysis in combustion, Catal. Rev. -Sci. Eng, 1987,29: 219 267)。逆流反应器(FRR)首次由 Frank Kamenetski提出，其原理是通过控制阀周期性改变流向，在绝热条件下，使达到起燃温度的甲烷的燃烧热供应反应床，维持床层温度在甲烷起燃温度，实现甲烷的稳定燃烧。本发明的催化燃烧催化剂主要适用于实验室自制的催化逆流反应器(CFRR)。对于低浓度甲烷催化燃烧催化剂主要分为三类贵金属型、钙钛矿型、六铝酸盐型。比较而言贵金属催化剂(钯和钼)具有更高的催化活性和低起燃温度以及抗中毒能力，但热稳定性较低，高温容易烧结。而后两者热稳定性高，但活性较低，起燃温度高。
实用的催化燃烧催化剂多为整体催化剂，即以蜂窝陶瓷或耐热合金为基体，在其上涂覆涂层为载体，再担载活性组分。中国专利CN1013M5B公开了一种净化废气的催化剂及其生产方法，该专利技术采用担载了贵金属的氧化锆和其他氧化物混合后制成含水稀浆洗涂蜂窝陶瓷基体，然后经干燥和焙烧来制备整体催化剂的方法，这种方法的局限在于高活性的贵金属组分难以避免被其他氧化物覆盖而不能均勻担载于载体表面，影响了贵金属组分的催化性能。中国专利CN0113374.X公开了一种处理有机工业废气的催化燃烧整体催化剂及其制备方法，以蜂窝陶瓷为基体，涂覆由A1203、TiO2, CeO2, ZrO2混合氧化物涂层，经干燥焙烧后再通过浸渍法使贵金属Pt活性组分担载在载体上，这种方法一定程度上能使贵金属在涂层上分散均勻，但由于高温下PtO微晶和Al2O3的作用力较弱，容易聚集形成大的晶粒而使活性降低。中国专利CN200410091176. 9公开了一种用于甲烷催化燃烧的金属载体催化剂及其制备方法，以i^eCrAl合金为载体，涂覆Al2O3过渡层，再担载金属氧化物固溶体。但该专利技术首先需对i^eCrAl合金经无水乙醇、稀盐酸、稀碱清洗、干燥、在800°C 以上焙烧10-20小时，再以Al2O3胶体溶液反复浸泡、干燥、焙烧重复处理5、次，最后担载活性金属氧化物组分。制备过程较为繁琐，同时制备的催化剂用于处理浓度为m的甲烷气体，没有涉及甲烷浓度低于1%的VAM的催化燃烧。发明内容
本发明的目的在于提供一种窝陶瓷整体催化剂及制备方法，适用于实验室自制催化逆流反应器(CFRR)中煤矿乏风瓦斯(VAM)的催化燃烧，并且其担载的贵金属催化剂具有高活性、高稳定性及高温不易烧结特性。
为了实现上述目的，本发明的技术方案是，一种煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，由具有涂层的蜂窝陶瓷载体和担载其上的贵金属活性组分Pd组成，蜂窝陶瓷载体的涂层组成按重量百分比为活性Al2O3占20% 80% ；六铝酸盐ABAl11O19占20% 80%，元素A为 Mg，Sr，La，Ce之中的一种或几种元素，元素B为狗，Co，Mn，之中的一种或几种元素。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，所述的蜂窝陶瓷载体以堇青石为原料制成。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，所述的涂层所用的活性Al2O3为 Y -Al2O3。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，所述贵金属活性组分Pd，其担载量为催化剂重量的0. 3 1%。
制备上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的方法，包括以下步骤(1)按化学摩尔量比称取含元素A的硝酸盐，含元素B的硝酸盐和活性Al2O3，摩尔比 A:B:Al=I :1:11,硝酸盐加水溶解成溶液；将活性Al2O3加蒸馏水、IM硝酸处理成Al2O3胶体溶液；制得的两种溶液在室温混合，空气中干燥，再焙烧；(2)按涂层重量组成含量为活性Al2O320% 80%，六铝酸盐ABAl11O19 20 80%称取原料， 加蒸馏水球磨混合均勻，调成稀浆，加入的蒸馏水与固体总重量之比为1(Γ50:1，将蜂窝陶瓷体在稀浆中浸渍，然后用压缩空气吹净蜂窝体孔中的残留浆液，空气中干燥，然后在空气中焙烧；(3)将PdCl2用36.5%浓盐酸加热溶解再稀释成&PdCl4溶液，浸渍具有涂层的蜂窝陶瓷载体，然后在空气中干燥，焙烧制得催化剂。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，步骤(1)中Al2O3胶体溶液和硝酸盐溶液的混合时间为0. 5^7小时，空气中干燥时，干燥温度在110°C 120°C，干燥时间为3 15小时，焙烧温度为1200°C，焙烧时间为2、小时。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，步骤(2)中球磨时间为3飞小时，蜂窝陶瓷体在稀浆中浸渍时间为4(Γ120分钟；空气中干燥时空气温度为 10(Tl20°C，时间为3 20小时；焙烧温度为在45(T650°C，时间为2 7小时。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，步骤(3)中所述的浸渍时间为2(Γ180分钟，空气中干燥时空气温度为10(T125°C，时间为3 25小时；焙烧温度为 40(Γ600 ，时间为3 7小时。
上述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，步骤(3)中所述的 H2PdCl4 溶液含 Pd 0. 00 Ig 0. 05g/mL。
相比较现有技术，本发明的有益效果是本发明所制备的蜂窝陶瓷基整体催化剂， 贵金属Pd由浸渍法担载于涂层表面，由于和不同元素掺杂的六铝酸盐的相互作用，避免了高温时的烧结和微晶长大，稳定性好；六铝酸盐晶相中稀土和过渡金属元素的掺杂，提高了储氧性能，进一步改善了催化剂活性。贵金属组分在涂层表面更加均勻的分布，减少了贵金属用量，充分发挥了贵金属的有效作用。
用本发明的催化剂进行模拟VAM气体的催化燃烧实验，实验在常压实验室CFRR床式反应器内进行，模拟VAM气体的甲烷浓度为1%，其余为空气。气体空速为 ΟΟ Τ ΜΟΟΙΓ1， 反应温度为35(T650°C，在反应温度下稳定30min后，用气相色谱仪在线分析反应物及产物，在1000小时运转期内，甲烷转化率可达99%以上。
下面结合具体实施例对本发明做进一步说明。
具体实施方式
实施例1称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. nH20, 3. 5gCe (NO3) 3. 6H20, 14. 47gFe (NO3) 3. 9H20 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述 Al2O3 胶体溶液混合均勻。保持后，将此混合物置于110°C空气中干燥3h，1200°C焙烧5h，得到 La0 8Ce0_SFeAl11O19O
称取75g ^41203粉末，258 1^(1.8(^(1.丨64111019粉末，混合均勻后加入4. OL蒸馏水， 球磨4小时含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没40分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在110°C空气中干燥10h，在550°C空气中焙烧3h，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. 016gPd的H2PdCl4水溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍120分钟后取出，120°C空气中干燥 IOh,在550°C空气中焙烧5h，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量0. 5%(占催化剂重量百分比)。
实施例2称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. nH20, 3. 5gCe (NO3) 3. 6H20, 12. 07gCo (NO3) 3. 6H20 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述 Al2O3 胶体溶液混合均勻。保持他后，将此混合物置于110°C空气中干燥5h，1200°C焙烧3h，得到 La0.8Ce0_ SCoAl11O19O
称取50g ￥^1203粉末，5(^ !^^(^.{(^、(^粉末，混合均勻后加入2. OL蒸馏水， 球磨5小时成含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没40分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在120°C空气中干燥15h，在500°C空气中焙烧证，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. OOSgPd的&PdCl4水溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍60分钟后取出，120°C空气中干燥15h，在550°C空气中焙烧3h，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量0. 3% (占催化剂重量百分比)。
实施例3称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. nH20, 3. 5gCe (NO3) 3· 6Η20, 14. 80g50%Mn (NO3) 3 溶液 7· 24g 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述 Al2O3胶体溶液混合均勻。保持浊后，将此混合物置于120°C空气中干燥讣，1200°C焙烧釙， 得至丨J La0.8Ce0.^nAl11O190
称取50g ￥^1203粉末，5(^ !^^(^.^!^、(^粉末，混合均勻后加入4. OL蒸馏水， 仔细研磨成含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没40分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在120°C空气中干燥20h，在550°C空气中焙烧证，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. 016gPc^H2PdCljK溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍80分钟后取出，120°C空气中干燥10h， 在550°C空气中焙烧5h，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量0. 5% (占催化剂重量百分比)。
实施例4称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. ηΗ20, 1. 75gSr (NO3) 3· 6Η20, 14. 80g50%Mn (NO3) 3 溶液混合，加水 IOOmL 溶解后和上述 Al2O3 胶体溶液混合均勻。保持池后，将此混合物置于120°C空气中干燥7h，1200°C焙烧5h，得到 La0 8Sr0 WnAl11O190
称取65g ^41203粉末，358 !^.。!^^!^、(^粉末，混合均勻后加入1. 4L蒸馏水， 球磨4小时成含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没60分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在120°C空气中干燥12h，在550°C空气中焙烧4h，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. OOSgPd的&PdCl4水溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍100分钟后取出，120°C空气中干燥20h，在550°C空气中焙烧5h，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量0. 3% (占催化剂重量百分比)。
实施例5称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. ηΗ20, 1. 75gSr (NO3) 3，7. 40g50%Mn (NO3) 3 溶液 7. 24gFe (NO3) 3. 9H20 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持4h后，将此混合物置于120°C空气中干燥4h，1200°C 焙烧 3h，得到 La0.8Sr0.2Mn0.5Fe0.5Aln019O
称取45gY-Al203 粉末，55g IAl8Sra2Mna5Fea5Al11O19 粉末，混合均勻后加入 1.0L 蒸馏水，球磨5小时成含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没50分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在120°C空气中干燥8h，在500°C空气中焙烧5h，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. OOSgPd的&PdCl4水溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍50分钟后取出，120°C空气中干燥15h，在550°C空气中焙烧4h，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量 0.3% (占催化剂重量百分比)。
实施例6称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，10. 75gLa(NO3)3. nH20, 3. 09gMg (NO3) 3· 9Η20, 7. 40g50%Mn (NO3) 3 溶液 7· 24gFe (NO3) 3· 9Η20 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持4h后，将此混合物置于120°C空气中干燥4h， 1200°C焙烧 3h，得到 LEta8M^2Mnci5Fea5Al11O19t5
称取55g γ -Al2O3 粉末，45g LEta8M^l2Mna5Fea5Al11O19 粉末，其余步骤同实施例 4。
实施例7称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85 °C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，8. OegLa(NO3)3-nH20, 7. 15gCe (NO3) 3· 6Η20, 7. 40g50%Mn (NO3) 3 溶液 7· 24gFe (NO3) 3· 9Η20 混合，加水 IOOmL 溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持Mi后，将此混合物置于120°C空气中干燥10h， 1200°C焙烧 5h，得到 LEia6Cea4Mna5Fea5Al11O19tj
称取70g γ-Al2O3 粉末，30g IAl6Cq4Mna5Fea5Al11O19 粉末，其余步骤同实施例 4。
实施例8称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85 °C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，8. OegLa(NO3)3-nH20, 7. 15gCe (NO3) 3· 6Η20, 6. 04gCo (NO3) 2· 6Η20 7. 24gFe (NO3) 3· 9Η20 混合，力口水 IOOmL 溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持几后，将此混合物置于120°C空气中干燥12h， 1200°C焙烧 4h，得到 LEta6Cea4C0a5Fea5Al11O19t5
称取60g γ -Al2O3 粉末，40g LEta6Cq4C0a5Fea5Al11O19 粉末，其余步骤同实施例 4。
实施例9称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85 °C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，8. OegLa(NO3)3-nH20, 7. 15gCe (NO3) 3· 6Η20, 6. 04gCo (NO3) 2· 6Η20 7. 40g50%Mn (NO3) 3 溶液混合，加水 IOOmL 溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持Mi后，将此混合物置于120°C空气中干燥15h， 1200°C焙烧 5h，得到 LEia6Cea4Coa5Mna5Al11O19tj
称取55g γ -Al2O3 粉末，45g LEta6Cq4C0a5Mnci5Al11O19 粉末，其余步骤同实施例 4。
实施例10称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入50mLlMHN03 溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，8. 06gLa (NO3) 3 ·ηΗ20 ，7. 15gCe (NO3) 3 · 6H20, 6. 04gCo (NO3) 2 · 6H20 7. 40g50%Mn (NO3) 3 溶液混合，加水 IOOmL 溶解后和上述A1203胶体溶液混合均勻。保持0. 5h后，将此混合物置于120°C空气中干燥15h， 1200°C焙烧 8h，得到 LEia6Cea4Coa5Mna5Al11O19tj
称取55gY_Al203 粉末，45g LEta6Cq4C0a5Mna5Al11O19 粉末，混合均勻后加入 5L 蒸馏水，球磨他成含水稀浆。将尺寸为15孔/cm2，单孔直径2. 54mm的堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没120分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在120°C空气中干燥池，在450°C空气中焙烧池，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. OOlgPdW溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍180分钟后取出，100°C空气中干燥25h，在600°C空气中焙烧几，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量1% (占催化剂重量百分比)。
实施例11称取23. 2g y -Al2O3粉末，加去离子水300mL，在300rpm搅拌速度下，加入 50mLlMHN03溶液，在85°C下保持4h，再在搅拌下自然冷至室温得到Al2O3胶体溶液，8. 06gL a (NO3) 3 ·ηΗ20，7. 15gCe (NO3) 3 ·6Η20，6. 04gCo (NO3) 2 ·6Η20 7. 40g50%Mn (NO3) 3溶液混合，加水IOOmL溶解后和上述Al2O3胶体溶液混合均勻。保持0.釙后，将此混合物置于120°C空气中干燥 15h，1200°C焙烧 8h，得到 LEia6Cea4Coa5Mna5Al11O19tj
称取55gY-Al2O3粉末，45g Leici.Wea4C0a5Mna5Al11Oli^v末，混合均勻后加入 5L蒸馏水，球磨他成含水稀浆。将尺寸为15孔/cm2，单孔直径2. 54mm的堇青石蜂窝陶瓷体在上述含水稀浆中浸没120分钟后取出，用压缩空气吹尽孔中的残留浆液，在100°C空气中干燥15h，在650°C空气中焙烧7h，即制成具有涂层的蜂窝陶瓷载体。然后配制浓度为每毫升水溶液中含0. 05gPd的&PdCl4水溶液，将制备的具有涂层的蜂窝陶瓷载体在上述Pd浸渍液中浸渍20分钟后取出，125°C空气中干燥池，在400°C空气中焙烧几，即制得催化燃烧催化剂，该催化剂活性组分Pd的含量1% (占催化剂重量百分比)。
对比例1用含0. 5gPd的水溶液浸渍25g γ-Al2O3粉末，将浸渍过的Y-Al2O3粉末在120°C空气中干燥12h，在550°C空气中焙烧4h，得到含Pd氧化铝粉末。将上述粉末和50g氧化镧粉末，25g氧化铈粉末加水球磨池以制备含水稀浆。将堇青石蜂窝陶瓷基体浸入上述含水稀浆中，将其取出，用压缩空气吹尽微孔内过剩稀浆，在120°C空气中干燥10h，即制备成对比用催化燃烧催化剂。
将各类催化剂用于含1%甲烷VAM模拟气的催化燃烧以评价其性能，评价具体条件为本发明的催化剂用于模拟VAM气体的催化燃烧反应是在常压实验室CFRR床式反应器内进行的，模拟VAM气体的甲烷浓度为1%，其余为空气。反应空速geootr1，催化床入口温度 300°C，在反应温度下稳定30min后，用气相色谱仪在线分析反应物及产物，实验结果见表 1。
表1 催化剂对于含1%甲烷模拟VAM气体的甲烷转化率
权利要求
1.一种煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，由具有涂层的蜂窝陶瓷载体和担载其上的贵金属活性组分Pd组成，其特征在于蜂窝陶瓷载体的涂层组成按重量百分比为活性 Al2O3占20% 80% ；六铝酸盐ABAl11O19占20% 80%，元素A为Mg，Sr，La，Ce之中的一种或几种元素，元素B为Fe，Co，Mn，之中的一种或几种元素。
2.根据权利要求1所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，其特征在于所述的蜂窝陶瓷载体以堇青石为原料制成。
3.根据权利要求1所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，其特征在于所述的涂层所用的活性Al2O3为Y-A1203。
4.根据权利要求1所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂，其特征在于所述贵金属活性组分Pd，其担载量为催化剂重量的0. 3 1%。
5.一种权利要求1所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，按如下步骤进行(1)按化学摩尔量比称取含元素A的硝酸盐，含元素B的硝酸盐和活性Al2O3，摩尔比 A:B:Al=I :1:11,硝酸盐加水溶解成溶液；将活性Al2O3加蒸馏水、IM硝酸处理成Al2O3胶体溶液；制得的两种溶液在室温混合，空气中干燥，再焙烧；(2)按涂层重量组成含量为活性Al2O320% 80%，六铝酸盐ABAl11O19 20 80%称取原料，加蒸馏水球磨混合均勻，调成稀浆，加入的蒸馏水与固体总重量之比为1(Γ50:1，将蜂窝陶瓷体在稀浆中浸渍，用压缩空气吹净蜂窝体孔中的残留浆液，空气中干燥后在空气中焙烧；(3)将PdCl2用36.5%浓盐酸加热溶解再稀释成&PdCl4溶液，浸渍具有涂层的蜂窝陶瓷载体，然后在空气中干燥，焙烧制得催化剂。
6.根据权利要求5所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，其特征在于步骤(1)中Al2O3胶体溶液和硝酸盐溶液的混合时间为0. 5飞小时，空气中干燥时，干燥温度在110°C 120°C，干燥时间为3 15小时，焙烧温度为1200°C，焙烧时间为2、小时。
7.根据权利要求5所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，其特征在于步骤(2)中球磨时间为3飞小时，蜂窝陶瓷体在稀浆中浸渍时间为4(Γ120分钟；空气中干燥时空气温度为10(Γ120 ，时间为3 20小时；焙烧温度为在45(T650°C，时间为2 7小时。
8.根据权利要求5所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，其特征在于步骤(3)中所述的浸渍时间为2(Γ180分钟，空气中干燥时空气温度为10(T125°C，时间为3 25小时；焙烧温度为40(T600°C，时间为？Tl小时。
9.根据权利要求5所述的煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂的制备方法，其特征在于步骤(3)中所述的H2PdCl4溶液含Pd 0. 00Ig 0. 05g/mL。
全文摘要
本发明提供了一种煤矿乏风低浓度甲烷燃烧整体催化剂及其制备方法。催化剂由具有涂层的蜂窝陶瓷载体和担载其上的贵金属活性组分Pd组成，其中蜂窝陶瓷涂层按重量百分比为活性Al2O3占20~80%，六铝酸盐ABAl11O19占20~80%，活性Pd组分由为H2PdCl4的水溶液浸渍担载于蜂窝陶瓷载体涂层表面，担载量为催化剂重量的0.3~1%。将本发明催化剂装入自制实验室催化逆流反应器内，以含1%甲烷模拟VAM气体的催化燃烧反应进行考察，在1000小时运转期内，甲烷转化率达99%以上。
文档编号B01D53/86GK102500393SQ20111032063
公开日2012年6月20日 申请日期2011年10月20日 优先权日2011年10月20日
发明者冯涛, 李石林, 王鹏飞, 郝小礼, 陈丽娟, 马平原 申请人:湖南科技大学