一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法
【技术领域】
[0001] 本发明设及一种巧光粉制备方法，具体地说是一种制备YAG巧光粉的组合助剂及 方法。
【背景技术】
[0002] 巧光粉在显示和照明领域有重要应用。YAG(锭侣石恼石的简称）巧光粉是目前工 业化生产白光L邸的主要巧光粉。白光L邸具有节能、环保、绿色、高效等显著优点，其作为 一种新型全固态照明光源，深受人们的重视。
[000引随着LED照明的飞速发展，市场对LED用YAG巧光粉提出了更高的要求。巧光粉的 制备方法主要包括共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法、喷雾热解法和高溫固相法等，目前商 用的巧光粉大都采用高溫固相法合成，其工艺简单，能进行工业化生产，但是存在颗粒大小 不易控制，颗粒分布较宽的特点，而其他方法虽能控制其粒径，但是方法过于复杂，成本较 高，不利于工业化生产。专利CN201110309206. 9中公开了一种制备￥46:〔6稀±巧光粉的方 法，其生产巧光粉所需的溫度较低，但是工艺复杂，所需时间较长；专利CN201310277267. 0 中公开了一种制备白光L邸用YAG-Ce巧光粉的方法，其所需溫度较低，但是产品发光强度 低，且产品中杂质较多，颗粒分布不均匀。
【发明内容】
[0004] 本发明的目的之一就是提供一种制备YAG巧光粉的组合助剂，该组合助剂可应用 于YAG巧光粉的制备中，W使制备出的YAG巧光粉形貌规则，颗粒尺寸较为均匀。 阳〇化]本发明的目的之二就是提供一种制备YAG巧光粉的方法，该方法中采用了上述组 合助剂。
[0006] 本发明的目的之一是运样实现的：一种制备YAG巧光粉的组合助剂，包括Si〇2、 BaClz和H3B03;S者的比例为Si〇2:BaCl2出3BO3= l:a:b，且0. 05《a《9,0. 05《b《5。 阳007] 所述组合助剂的使用量占制备YAG巧光粉所用原料总质量的1% -15%。
[000引本发明所提供的制备YAG巧光粉的组合助剂，在应用于YAG巧光粉的制备中时，一方面可实现对YAG巧光粉粒度的调整，另一方面可使得制备出的YAG巧光粉颗粒均匀、形貌 规则。
[0009] 本发明的目的之二是运样实现的：一种制备YAG巧光粉的方法，包括如下步骤：
[0010] a、按照YAG巧光粉化学通式中各元素的化学计量比分别称取Y2〇3、Al2〇3和CeO2作 为制备YAG巧光粉的原料；
[0011] b、称取由Si〇2、BaCl2和H3BO3构成的组合助剂，所述组合助剂的总质量是步骤a中 所称取的所有原料总质量的1% -15%，组合助剂中，Si〇2、BaClz和H3BO3S者的质量比为 Si〇2:BaCl2:H3BO3= l:a:b，且0. 05《a《9,0. 05《b《5 ;
[0012] c、将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的组合助剂混合均匀后放入相蜗 中，在还原气氛下加热至溫度T，在溫度T下保溫时间t，之后降至室溫，得到烧结产物；
[0013] t将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、烘干后，得到YAG巧光粉。
[0014] 步骤C中，溫度T满足：1450°C《T《1550°C。 阳01引 步骤C中，时间t满足：2h《t《地。
[0016] 步骤C中，还原气氛为氮气与氨气的混合气体。
[0017] 本发明在制备YAG巧光粉时采用高溫固相法，同时添加了组合助剂，制作工艺简 单，易于操作，成本低廉，可在不引入晶种的条件下，制备出颗粒尺寸均匀、形貌规则的YAG 巧光粉，且利用该组合助剂可进行工业化大规模生产，产品性能稳定，通过添加不同量的组 合助剂，还可实现对产品颗粒尺寸大小的控制。
【附图说明】 阳〇1引图1是本发明实施例1所制备的Y2.9sAl5〇i2:Ce。.。谋光粉的SEM图。
[0019] 图2是本发明对比例1所制备的￥2.95415〇12:〔6。.。谋光粉的沈1图。
【具体实施方式】
[0020] 本发明所提供的制备YAG巧光粉的组合助剂由Si〇2、BaClz和H3BO3构成；组合 助剂中^个成分的比例（即质量比）为51〇2:8曰(：12出38〇3=1:曰:13，且0.05《3《9， 0. 05《b《5。在制备YAG巧光粉时，所添加的组合助剂的总质量占制备YAG巧光粉所用 原料总质量的1 % -15%。通过调整所添加的组合助剂的量，可调节最终所形成的YAG巧光 粉的颗粒的粒度大小。
[0021] 下面W具体实施例详细描述本发明中制备YAG巧光粉的方法。 阳0巧实施例1:Y2.95Als〇i2:Ce。.。谋光粉的制备。 阳〇2引按照化学通式Y2.95Al5〇i2:Ce〇.〇5中Y、Al和Ce的化学计量比分别称取Y2〇3、Al2〇3 和Ce〇2作为制备YAG巧光粉的原料；再称取由SiO2、Ba化和H3BO3构成的组合助剂，组合 助剂的总质量占所有原料灯2〇3、Al2〇3和CeO2)总质量的7%，且组合助剂中，S个成分的比 例为Si〇2:BaCl2:H3B〇3= 1:4:3。所有原料及组合助剂混合均匀。将混合好后的物料放入 刚玉相蜗中，压实，盖上盖子，然后放入推板炉中，在氮气和氨气（体积比为1:1)的混合气 氛（即还原气氛）下迅速升溫至1480°C，在1480°C下烧结2.化，之后降至室溫，得到烧结产 物。将烧结产物取出后破碎，再经球磨、酸洗、烘干后，得到YAG巧光粉（也可写作：YAG:Ce 巧光粉）。利用激光粒度仪LS-C(I)测试，所得YAG巧光粉的D50为12ym，K= 1. 0 ;K为 值90-D10)/D50。
[0024] 对实施例1中所制备的YAG巧光粉进行扫描电镜测试，所得结果见图1。由图1可 看出，所制备的YAG巧光粉形貌规则、粒度分布均匀；D50约为12ym。 阳0巧]对比例1 阳0%] 根据专利《一种高光效L邸用侣酸盐巧光粉的制备方法》（CN201410306224. 5)的 实施例3进行重复性实验如下：
[0027] 本对比例中巧光粉的化学组成分子式为：YsxAl5〇i2:Cex,其中X= 0. 05。
[0028] 步骤一，惰性气氛烧成：
[0029] 分别称取229. 41g氧化锭灯2〇3)、294. 69g氧化侣（Al2〇3)、7.Sg氧化姉（Ce〇2)和 5. 30g氯化锭（NH4CI)，混合均匀后，在1400°C的氮气和氣气的混合气体中烧结5小时，氮 气：氣气=95 :5。
[0030] 步骤二，还原性气氛烧成：
[0031] 将步骤一中的烧成品过100目筛，按质量比加入2. 5%的氣化侣（AIF3)和0. 4% 的氣化裡化iF)，混合均匀后，在1600°C的氨气气氛中烧结5小时。
[0032] 步骤三氧化性气氛烧成：
[0033] 将步骤二中的烧成品过100目筛，按粉：水：氧化错球=1 :2 :2. 5的比例分散30 小时，干燥、过筛，在700°C的氧气气氛中烧结1小时，取出过筛即可得到高光效L邸用侣酸 盐巧光粉。
[0034] 对所制备的侣酸盐巧光粉（Y2.eeAl5〇i2:Ce。.J进行扫描电镜测试，所得结果见图2。 通过图2和图1的对比可W看出，由对比例1所制备的侣酸盐巧光粉的形貌明显很不规则， 颗粒分布不均匀；且对比例1的制备工艺复杂。 阳0对对比例2
[0036] 本对比例中制备YAG巧光粉的方法与实施例1的工艺步骤相同，唯一不同的是， 本对比例中没有添加巧光粉助剂，其他工艺条件参数均与实施例1相同。利用激光粒度仪 LS-C(I)对本对比例所制得的巧光粉进行测试，测试结果为：巧光粉的D50为3ym，K= 2。
[0037] 实施例2-17,按照实施例1中YAG巧光粉的制备方法，通过改变组合助剂的添加量 W及改变组合助剂中各成分的比例，W制备出不同粒径的YAG巧光粉。对所制得的YAG巧 光粉进行测试，所得结果见表1。由表1可看出，对比例1是按照现有工艺制备的，且没有添 加组合助剂，其所制备的YAG巧光粉K值较大，即颗粒分布不均匀；对比例2与实施例1属 于同一工艺条件，但是没有添加组合助剂，所制得的巧光粉颗粒小，K值大，分布不均匀；实 施例17添加过量的组合助剂，D50变大，K值较大，颗粒分布不均匀；从实施例1-13可W看 出，BaClz增多，巧光粉颗粒变大，H3BO3增多，颗粒变大；从实施例14-16可W看出，组合助剂 总量增多，D50有变大的趋势。总之，添加组合助剂后所制备的巧光粉，粉体的粒径D50随 着组合助剂加入量的不同而变化，K值都较小，颗粒分布均匀。
[0038] 表 1
[0039]
[0040] 实施例18-27,按照实施例I中YAG巧光粉的制备方法，通过改变不同的烧结溫度 及保溫时间，制备出不同粒径、K值不同的YAG巧光粉。由实施例18-22可W看出烧结溫度 在1450-1550之间时，颗粒大小随溫度的变化不大，K值小于1. 3,烧结溫度低于1450°C或高 于1550°C时，巧光粉颗粒变化较大，且K值偏大，颗粒分布不均匀；由实施例23-27可W看 出，保溫时间在2-4h内，巧光粉颗粒大小随保溫时间变化不明显，K值较小，颗粒分布均匀， 在保溫时间小于化或高于地时，巧光粉颗粒大小不易控制，K值较大，颗粒分布不均匀。 [0041 ]表 2
[0042]
【主权项】
1. 一种制备YAG荧光粉的组合助剂，其特征是，包括Si02、BaCljPΗ3Β03;三者的比例 为Si02:BaCl2:H3B03 =l:a:b，且 0· 05 彡a彡 9,0· 05 彡b彡 5。2. 根据权利要求1所述的制备YAG荧光粉的组合助剂，其特征是，所述组合助剂的使用 量占制备YAG荧光粉所用原料总质量的1%-15%。3. -种制备YAG荧光粉的方法，其特征是，包括如下步骤： a、 按照YAG荧光粉化学通式中各元素的化学计量比分别称取Y203、A1203和Ce02作为制 备YAG荧光粉的原料； b、 称取由Si02、BaCl#P!1忑03构成的组合助剂，所述组合助剂的总质量是步骤a中所称 取的所有原料总质量的1%_15%，且组合助剂中，Si02、BaCl#PH3B03S者的质量比为Si02: BaCl2:H3B03 =l:a:b，其中，0· 05 彡a彡 9,0· 05 彡b彡 5 ; c、 将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的组合助剂混合均匀后放入坩埚中，在 还原气氛下加热至温度T，在温度T下保温时间t，之后降至室温，得到烧结产物； d、 将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、烘干后，得到YAG荧光粉。4. 根据权利要求3所述的制备YAG荧光粉的方法，其特征是，步骤c中，温度T满足： 1450°C彡T彡 1550°C。5. 根据权利要求3所述的制备YAG荧光粉的方法，其特征是，步骤c中，时间t满足： 2h<t< 4h。6. 根据权利要求3所述的制备YAG荧光粉的方法，其特征是，步骤c中，还原气氛为氮 气与氢气的混合气体。
【专利摘要】本发明提供了一种制备YAG荧光粉的组合助剂及方法。所述制备YAG荧光粉的组合助剂包括SiO2、BaCl2和H3BO3；组合助剂中三者的比例为SiO2：BaCl2：H3BO3=1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5。制备YAG荧光粉时，首先按各元素的化学计量比分别称取Y2O3、A12O3和CeO2作为原料，再称取适量的组合助剂，使原料和组合助剂充分混合；将混合好的物料放入推板炉中烧结2~4小时；将烧结好的产物破碎、洗涤、干燥后既得YAG荧光粉。本发明中可根据需求来增减所添加的组合助剂的量，进而实现对所制备的YAG荧光粉的颗粒大小的调整；且YAG荧光粉的制备工艺简单，易于实现，适合工业化生产。
【IPC分类】C09K11/80
【公开号】CN105295917
【申请号】CN201510881823
【发明人】杨志平, 刘芳, 磨玉茹, 穆茂林
【申请人】河北利福光电技术有限公司
【公开日】2016年2月3日
【申请日】2015年12月3日