专利名称：Purex流程中铀钚分离的方法
技术领域：
本发明属于放射性后处理技术领域，具体涉及一种Purex流程中铀钚分离的方法。
背景技术：
Purex流程中U、Pu的分离是基于磷酸三丁酯(简写为TBP)对U ( I )、Pu (IV)和 Pu (III)不同的萃取能力而实现的。还原反萃剂的选择，其浓度的确定，以及各种干扰因素的排除是实现U、Pu分离的关键[1，2]。通常Pu (IV)到Pu (III)的价态转换采用试剂还原和电解还原，目前最常用的还原剂是U (IV)和羟胺，其中U (Γ )可以较好的还原Pu (IV) 到Pu (III)，但其有一些弊端，如U (IV)的需要量远远超过化学计量；U (Γ )和Pu (III) 会自催化氧化；其需要额外的支持还原剂一胼会生成具有爆炸危险的NH3及不利于流程的 NH4+。NH40H也是一种被广泛用于还原Pu (IV)到Pu (III)的无盐有机试剂，但其对Pu (IV) 还原速率较慢，只有在较低酸度，较高温度(约50°C)和还原剂大量过量的情况下才能满足工艺要求。因此，现有技术存在缺陷，有待改进。
发明内容
(一)发明目的为解决上述现有技术中存在的问题，本发明的目的是提供一种用于Purex流程中铀钚分离的方法，该方法采用氨基羟基脲(以下简写为HSC)做为无盐有机还原剂，能够简单、快速、高效分离铀钚。(二)技术方案为达到上述目的，本发明的技术方案以如下方式实现 一种Purex流程中铀钚分离的方法，包括如下步骤
1)共去污去掉除铀、钚之外的其他核反应裂片；
2)铀钚共萃将经过共去污的铀和钚共萃入体积百分比为30%的TBP/煤油混合液中；
3)还原反萃向步骤2)的混合液中加入还原剂HSC，使含有HSC的水相溶液与含Pu的有机相溶液充分接触，使有机相中的Pu (IV)还原到Pu (III)后反萃到HN03水溶液中，其中水相溶液中HSC的摩尔浓度与有机相溶液中Pu摩尔浓度的比值为5 60，有机相溶液与水相溶液的体积比为1:广6:1，温度为2广42. 5°C, H+浓度为0. 3 lmol/L。所述有机相溶液与水相溶液的体积比为1 广4 :1。所述H+ 浓度为 0. 3 0. 6mol/L。所述水相溶液中HSC的摩尔浓度与有机相溶液中Pu摩尔浓度的比值为15 :Γ45 1。所述温度为21 27. 5°C。步骤3)中进行还原反萃的时间为2(T90s。采用10级反萃、6级补萃的混合澄清槽进行铀钚分离，使水相溶液中HSC的摩尔浓度为有机相溶液中Pu摩尔浓度的沈倍，Pu浓缩4倍，有机相与水相溶液的体积比为2:1。
(三)有益效果本发明所提供的技术方案采用HSC为还原剂，能快速的将有机相中的Pu(IV)还原到Pu(III)，并可在数秒内将Pu(III)反萃到水相，比现有技术中同等条件下的反应时间缩短了 2个量级。而且HSC能破坏掉HNO3体系中产生的HNO2,从而能在不加支持还原剂的情况下稳定Pu (III)，简化了工艺流程，分离效率也得到明显提高，16级逆流串级萃取实验中，铀中去钚的分离因数达到2. 5X104。
具体实施例方式下面对本发明的较佳实施例做进一步说明。一种用于Purex流程中铀、钚分离的方法，包括如下步骤
1)共去污去掉除铀、钚之外的其他核反应裂片，具体方法为现有技术，不赘述；
2)将经过共去污的铀和钚共萃入30%TBP/煤油混合液中；
3)向步骤2)的混合液中加入还原剂HSC，使含有HSC的水相溶液与含Pu的有机相溶液充分接触，使有机相中的Pu (IV)还原到Pu (III)后反萃到HNO3水溶液中，从而实现铀、 钚的分离。所述的HSC是一种无盐有机还原剂，分子式为H0NHC0NH0H。实施例一
权利要求
1.一种Purex流程中铀钚分离的方法，包括如下步骤1)共去污去掉除铀、钚之外的其他核反应裂片；2)铀钚共萃将经过共去污的铀和钚共萃入体积百分比为30%的TBP/煤油混合液中；3)还原反萃向步骤2)的混合液中加入还原剂HSC，使含有HSC的水相溶液与含Pu的有机相溶液充分接触，使有机相中的Pu (IV)还原到Pu (III)后反萃到HNOyK溶液中，其中水相溶液中HSC的摩尔浓度与有机相溶液中Pu摩尔浓度的比值为5 60，有机相溶液与水相溶液的体积比为1:广6:1，温度为2广42. 5°C，H+浓度为0. 3 lmol/L。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述有机相溶液与水相溶液的体积比为 1 :Γ4 :1。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述H+浓度为0.3^0. 6mol/L。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述水相溶液中HSC的摩尔浓度与有机相溶液中Pu摩尔浓度的比值为15 :Γ45 :1。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述温度为2广27.5°C。
6.根据权利要求1至5之任一项所述的方法，其特征在于步骤3)中进行还原反萃的时间为20 90s。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于采用10级反萃、6级补萃的混合澄清槽进行铀钚分离，使水相溶液中HSC的摩尔浓度为有机相溶液中Pu摩尔浓度的沈倍，Pu浓缩4 倍，有机相与水相溶液的体积比为2:1。
全文摘要
本发明属于放射性后处理技术领域，具体涉及一种Purex流程中铀钚分离的方法，包括步骤1)去掉除铀、钚之外的其他核反应裂片；2)将经过共去污的铀和钚共萃入体积百分比为30%的TBP/煤油混合液中；3)向步骤2)的混合液中加入还原剂HSC，充分混合，使有机相中的Pu(Ⅳ)还原到Pu(Ⅲ)后反萃到HNO3水溶液中，其中水相溶液中HSC的摩尔浓度与有机相溶液中Pu摩尔浓度的比值为5~60，有机相溶液与水相溶液的体积比为1:1~6:1，温度为21~42.5℃，H+浓度为0.3~1mol/L。本发明所提供的技术方案能快速的将有机相中的Pu(IV)还原反萃到水相，比现有技术的反应时间缩短了2个量级，并且简化了工艺流程，提高了分离效率。
文档编号C22B60/02GK102352436SQ20111020544
公开日2012年2月15日 申请日期2011年7月21日 优先权日2011年7月21日
发明者兰天, 刘协春, 叶国安, 李丽, 杨贺, 罗方祥, 肖松涛 申请人:中国原子能科学研究院